Vi si accede dalla SS 71 Umbro-Casentinese, deviando a destra all’altezza di Rassina per Chitignano se provenienti da Arezzo, immettendosi sulla SS208 all'altezza di Bibbiena se provenienti da Firenze. Giunti a Chiusi per salire al castello si prosegue lungo la strada verso La Verna.
Su uno sperone roccioso della dorsale appenninica sulla destra del corso del torrente Rassina, là dove il monte della Verna lascia un'apertura fra la valle dell'Arno e quella del Tevere, a dominio dell'abitato di Chiusi della Verna e della valle sottostante sono oggi visibili i suggestivi ruderi del castello detto 'del conte Orlando Cattani'.
Il complesso, costruito con grossi blocchi di pietra chiara squadrata (diversa dall'abituale pietra bruna degli altri castelli casentinesi), aveva in origine vaste dimensioni, con la forma di quadrilatero irregolare per meglio adattarsi alla roccia, una torre e il cassero nella parte più elevata.
Almeno tre lati del fortilizio sono sufficientemente protetti dall'alto scoglio, del quale sembrano la naturale prosecuzione, a strapiombo sulla vallata. Le mura perimetrali e la porta di accesso con arco a tutto sesto sono ancora in buono stato di conservazione. L'interno, in completo stato di abbandono, aveva un piano terreno adibito a magazzino e stalle, un piano superiore per la famiglia e gli altri abitanti del castello. Vicino sorge l’antica chiesa di San Michele Arcangelo, ad un’unica navata e tetto a capanna; fu fatta costruire dalla contessa Giovanna Tarlati nel 1385.
Accanto alla chiesa è ubicata l'antica Podesteria, che ha subito varie trasformazioni nel corso dei secoli. I ruderi del castello sono recintati e l'ingresso può comportare qualche pericolo, soprattutto nell'effettuare il giro delle mura dal lato dello strapiombo.
Le prime notizie risalgono al 967 quando Chiusi, al centro del feudo costituito da questo territorio, fu confermato dall'imperatore Ottone I sotto il dominio di Goffredo. Nel 1213 Orlando Cattani, discendente di Goffredo, donò a San Francesco una parte della sua contea con il Sacro Monte della Verna. Nel 1324 il castello fu tolto ai Cattani dal vescovo di Arezzo Guido Tarlati. Nel 1351 risiedeva in Chiusi la contessa Giovanna di S. Fiora, moglie di Tarlato. Pier Saccone da Bibbiena le rubò la rocca ma nel 1360 Chiusi tornò ai Cattani.
Nel 1384 la Repubblica Fiorentina riprese tutti i castelli del contado di Arezzo e Chiusi fu concesso ai Conti Guidi di Bagno. Nel 1440 Niccolò Piccinino occupò il castello, in seguito vi fu stabilita la sede della Podesteria Fiorentina, poi ampliata con l'annessione di Caprese.
Fu podestà a Chiusi (1474) per la Repubblica Fiorentina Lodovico Buonarroti quando gli nacque il figlio Michelangelo, proprio in questo Castello.